面向功能材料属性预测的机器学习方法初探

功能材料的开发是工业创新的基石，同时开发具有靶向性的材料一直是前瞻科学研究的热点问题[1-3].其中，基于密度泛函理论(Density-functional theory ，DFT)的高通量计算等技术的出现在一定程度上加速了材料的搜寻过程.钙钛矿是一种用途广泛的功能材料，其中诸如HOIPs是一种极具前景的光电材料，其最显著的优点包括高功率转换效率(Photo-conversion efficiency ，PCE)、易合成以及可调的带隙等.但存在两个关键的不足限制了HOIPs的商业应用，其中之一便是毒性(这也是一个严重的问题)，主要是材料中含有铅(Pb)元素，其次是环境稳定性较差.因此，设计具有高PCE且在空气中持续稳定的杂化有机-无机钙钛(Hybrid organic-inorganic perovskites， HOIPs)至关重要.近年来，由于诸如上手功能材料的结构越来越复杂，传统手工方法从成千上万种候选材料中高效筛选出具有价值的体系，这类方法耗时耗力且不能有效应用于工业生产.另外，在非晶合金研究领域，如何设计并开发出具有良好玻璃形成能力的合金，是一个具有重要产业价值的科学问题.过去非晶合金材料新体系的探索主要依据经验性判据的指导，由于其准确性与通用性的限制，非晶新材料的研发速度非常缓慢.如何提高材料设计的效率，寻找具有更优性能的材料，是非晶材料领域非常具有挑战性的问题.

机器学习(Machine Learning, ML)技术[3-5]通过标注数据学习一种对未知数据进行预测和泛化.传统基于机器学习的特征工程方法主要分为两类：基于手工特征提取方法和基于特征学习方法.图像局部不变特征检测方法一般分为角点检测子、斑点检测子、区域检测子，近年来也出现了大量相关方法，代表性的方法有尺度不变特征变换(Scale-invariant feature transform，SIFT)[6]，局部二值模式(Local binary pattern ，LBP)[7]和(梯度直方图Histogram of gradients ，HOG)[8]等.基于特征学习诸如深度学习DL[9-10]的方法通过对训练集的学习，总结数据集蕴含的规律，学习视觉特征.基于特征学习的方法因其对数据集更加适应，在视觉感知中取得了更为突出的成绩[11-18].近年来，深度学习(Deep Learning, DL)方法在视觉目标检测与识别领域取得了极为出色的成果.如2012年的ImageNet物体识别竞赛中，基于深度卷积神经网络的AlexNet就取得了最高的准确率[15]. 此后Simonyan和Zisserman为大规模物体识别设计了“非常深”的卷积神经网络[16]，Ioffe和Szegedy提出了批正则化加速卷积神经网络的训练[17]，He等人设计了深度残差网络使得网络深度可以大幅增加，进一步改进了基于深度学习的视觉目标检测识别方法的性能[18].

机器学习(ML)技术已经在功能材料设计和性能属性预测和分析等方面凸显其强大的功能，相关文献[19-22]指出，其不仅可以快速准确地实现功能材料设计，也可以从大规模材料数据库中挖掘出有效的材料构效关系.美国在2011年提出了材料基因组计划(Materials Genome Initiative)，以期加快材料的研发过程.我国怀柔科学城的发展规划中，“材料基因组研究平台”项目已全面开工建设.高通量实验+高性能计算+深度数据分析的研究方式已经成为时代发展的趋势.最近，中国科学院物理研究所凝聚态物理国家实验室汪卫华研究组博士研究生孙奕韬在汪卫华研究员、白海洋研究员的指导下，与人民大学物理系李茂枝教授合作，采用机器学习的方法，对影响二元合金玻璃形成能力的诸多因素进行了系统的研究，建立了合金成分与性能之间的关联，并对可能的新材料进行了预测.研究过程中使用到了支持向量机(Support Vector Machine, SVM)这种方法，通过构建多维空间，并在这个多维空间内对数据进行分割，从而建立输入参量与输出参量之间的关联[21-22].虽然ML技术为设计无机钙钛矿材料提供了思路，但其在有机-无机杂化钙钛矿(HOIPs)领域的应用目前鲜有报道.

论文中通过深入结合传统ML和DL技术提出基于目标驱动的挖掘稳定无铅化HOIP方法和DFT计算方法.所提方法总体流程图如图1所示，结合ML(如GBR统计回归模型)和DFT的材料设计框架用于高效搜寻具有适当带隙的稳定无铅化HOIPs，由已报道过的HOIP数据训练ML模型的材料筛选过程，之后，利用DFT进一步计算这些候选材料的电子性质并评估其稳定性.从212个已报道的HOIPs带隙值中训练ML模型，然后成功地从5158种未开发的潜在HOIPs中筛选出六种具有适当太阳能带隙和室温热稳定性的正交无铅HOIPs，其中两种在可见区域具有直接带隙和优异的环境稳定性.之后，通过ML数据挖掘出了一种HOIPs带隙的紧密性结构-性质关系，发现影响理想HOIPs太阳能电池性能的因素包括容忍因子、八面体因子、金属电负性以及有机分子的极化率.最后，该方法能够快速实现高精度筛选，可广泛应用于功能材料设计.

文章来源：《功能材料与器件学报》 网址: http://www.gnclyqjxb.cn/qikandaodu/2021/0402/656.html